拉曼散射是探測(cè)材料中元激發(fā)(如聲子)和電子(激子)-光子、電子(激子)-聲子相互作用的重要工具。在聲子拉曼散射的量子圖像中，入射光子激發(fā)一系列中間電子激發(fā)態(tài)，隨后產(chǎn)生或吸收聲子并放出能量移動(dòng)的散射光子。這些中間電子激發(fā)態(tài)在拉曼散射量子路徑中發(fā)揮重要作用，決定電子-光子、電子-聲子相互作用矩陣元。由于光波長(zhǎng)一般大于原子尺度，這些相互作用矩陣元可以用多級(jí)展開來估計(jì)。

　　20世紀(jì)60年代，英國(guó)物理學(xué)家R. Loudon保留上述多級(jí)近似中的第一項(xiàng)即電偶極近似，建立了基于群論對(duì)稱性分析的拉曼張量，構(gòu)成了拉曼選擇定則的基礎(chǔ)。基于這一近似的層間鍵極化率模型可以很好地理解超薄層狀材料以及具有跨維度電聲耦合屬性的范德華異質(zhì)結(jié)中層間聲子的相對(duì)拉曼強(qiáng)度。在超薄層狀半導(dǎo)體材料中，實(shí)驗(yàn)只能觀察到拉曼活性的奇數(shù)支層間呼吸聲子模，而無法觀察到拉曼禁戒的偶數(shù)支層間呼吸聲子模，這符合基于對(duì)稱性的拉曼選擇定則。在這種圖像中，電子-光子矩陣元與光子波矢無關(guān)。因此，上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果與激發(fā)光的波長(zhǎng)無關(guān)。近60年來，正如超薄層狀半導(dǎo)體材料所揭示那樣，基于電偶極近似的理論框架幾乎可以理解所有的拉曼散射結(jié)果。

　　中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體研究所研究員譚平恒團(tuán)隊(duì)利用開發(fā)的低至2 cm-1的超低波數(shù)、超高光譜分辨的拉曼光譜技術(shù)，探討了較厚層狀半導(dǎo)體材料如WS2、MoS2、MoSe2和MoTe2等的層間呼吸聲子模式。當(dāng)激發(fā)光與層狀半導(dǎo)體材料的C激子能量共振時(shí)，實(shí)驗(yàn)觀察到傳統(tǒng)拉曼禁戒的偶數(shù)支層間呼吸聲子模，其強(qiáng)度受到材料厚度、激發(fā)光波長(zhǎng)以及材料與襯底間折射率失配度調(diào)制。但是，這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果無法通過基于電偶極近似的理論框架來解釋。由于體系電子能帶結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，使得科學(xué)家難以分析拉曼散射理論相互作用矩陣元多級(jí)展開的高階項(xiàng)并定性解釋實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

　　事實(shí)上，層狀半導(dǎo)體材料層間呼吸模的原子位移場(chǎng)在沿著平面外c軸方向所形成駐波，使得層狀半導(dǎo)體材料是天然的聲子腔。隨著層狀半導(dǎo)體材料厚度增加，其聲子腔的駐波波矢或與光子波矢大小相當(dāng)。這使得R. Loudon提出電偶極近似理論的前提條件不再成立，破壞了基于電偶極近似所確定的拉曼選擇定則，從而在實(shí)驗(yàn)上觀察到傳統(tǒng)拉曼禁戒的偶數(shù)支層間呼吸聲子模。層狀半導(dǎo)體材料是天然的光學(xué)腔，激發(fā)光和拉曼信號(hào)在材料上下表面多次反射和折射，使得光場(chǎng)強(qiáng)度在空間上沿c軸將重新分布。上述聲子腔和光學(xué)腔效應(yīng)的共同作用，致使空間調(diào)制的光子-電子相互作用和電子-聲子相互作用，使得層間呼吸聲子模的強(qiáng)度受到材料厚度、激發(fā)光波長(zhǎng)以及材料與襯底間折射率失配度調(diào)制。

　　基于上述理論，該研究進(jìn)一步提出了包括空間調(diào)制光子-電子和電子-聲子相互作用的光子-聲子耦合空間相干模型，考慮了聲子腔駐波波矢與光子波矢的匹配度，以及包含光學(xué)腔中光子-電子相互作用和電子-聲子相互作用的前向與背向傳播分量的空間調(diào)制干涉增強(qiáng)和干涉相消效應(yīng)。這一模型可對(duì)層狀半導(dǎo)體材料拉曼禁戒聲子模的強(qiáng)度與其材料厚度、激發(fā)光波長(zhǎng)和襯底的依賴性進(jìn)行定量解釋。

　　該研究闡述了超越基于傳統(tǒng)電偶極近似拉曼張量理論之外的全新光子-聲子耦合拉曼散射理論，揭示了光子腔和聲子腔工程所調(diào)控的光子和聲子場(chǎng)空間相干性對(duì)聲子激發(fā)的影響與重要性。

　　近期，相關(guān)研究成果入選編輯推薦文章，在線發(fā)表在《物理評(píng)論快報(bào)》上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院倡議性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)等的支持。(來源：中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體研究所)

　　

 

　　(左)傳統(tǒng)電偶極近似理論計(jì)算的層間呼吸聲子拉曼強(qiáng)度隨材料厚度的演化規(guī)律;(中)光子-聲子耦合空間相干模型計(jì)算的層間呼吸聲子拉曼強(qiáng)度隨材料厚度的演化規(guī)律;(右)實(shí)驗(yàn)觀察到奇數(shù)支(空五星，拉曼允許)和偶數(shù)支(實(shí)五星，傳統(tǒng)理論拉曼禁戒而新理論拉曼允許)層間呼吸聲子模

　　相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.134.096903

　　作者：譚平恒等 來源：《物理評(píng)論快報(bào)》 發(fā)布時(shí)間：2025/3/18 16:27:54